Ich nutze Outlook nicht, aber kann man nicht mehr als eine Identität, also auch den SMTP-Server deiner Uni angeben, und dann beim Senden über die Uni-Adresse diesen SMTP-Server verwenden? Ohne wird es - zu recht - nicht gehen, der o2-Mailserver ist ja auch nicht berechtigt, für die Domain deiner Uni Mails zu senden. Obwohl natürlich technisch möglich, kann es zu Problemen führen, wenn der Empfänger-Mailserver die eingehende Mails entsprechend prüft (= entweder als SPAM eingestuft oder verworfen, weil Absendermailserver nicht berechtigt Mail für die Domain zu schicken).
Meines Wissens nach ist das über die Mailserver von O2 nicht möglich
Geht es hier um den Mailserver des LRZ (TU/LMU München)? Dieser ist tatsächlich nur aus dem Campus-Netz erreichbar. Es gibt aber für alle gängigen Telefone VPN-Clients mit denen man das Campus Netz auch aus dem Internet heraus erreicht.
Alternativ erlauben einige Freemailer (z.B. Google Mail) die Nutzung einer eigenen Mailadresse. Bei Google Mail hast Du zwei Optionen: Endweder Versand über die Mailserver des Herausgebers der E-Mail (bei Dir nicht möglich) oder oder Versand über die Mailserver von Google. Wie von bs0 bereits geschrieben, werden so versendete Mails aber häufiger als SPAM eingestuft.